Banharts Eltern übernahmen den Vornamen Devendra von Prem Rawat, einem indischem Mystiker, dessen Anhänger sie waren. Zwei Jahre nach der Geburt ihres Sohnes trennten sie sich, und die Mutter zog mit Devendra nach Caracas, Venezuela. Dieses Land hat Banhart als ein sehr gefährliches in Erinnerung.[1] Devendras Mutter heiratete erneut, und die Familie zog nach Los Angeles. Seit dem zwölften Lebensjahr schrieb Banhart Stücke auf der Gitarre.

1998 zog Devendra Banhart nach San Francisco, um an der San Francisco Art Academy zu studieren. Er wohnte im berühmten Schwulenviertel Castro und begann bald in den verschiedensten Lokalen und Clubs als Gitarrist zu spielen.

2000 brach er sein Studium ab und zog nach Paris, wo er in einem kleinen Club entdeckt wurde. Noch im selben Jahr zog er zurück in die Vereinigten Staaten und pendelte ohne festen Wohnsitz zwischen San Francisco und Los Angeles hin und her. Während dieser ganzen rastlosen Zeit nahm er Lieder auf, manchmal auf dem Anrufbeantworter von Freunden. Aus diesen Stücken setzen sich seine ersten beiden Veröffentlichungen zusammen.

Banharts erstes Album, The Charles C. Leary, ist 2002 noch bei Hinah erschienen und taucht in den meisten Diskografien gar nicht auf; zumeist wird Oh Me Oh My... The Way the Day Goes By the Sun Is Setting Dogs Are Dreaming Lovesongs of the Christmas Spirit als sein Debut bezeichnet.[2] In kurzer Folge erschienen in den nächsten Jahren Rejoicing in the Hands, Niño Rojo und Cripple Crow. Während die ersten Alben noch sehr minimalistisch sind und viele der Stücke nur aus Gesang und Gitarre bestehen, wird Devendra Banhart auf Cripple Crow von einer größeren Band unterstützt.

Auf dem Titelstück von Rejoicing in the Hands singt Banhart im Duett mit der Songwriter-Legende Vashti Bunyan. In einem Interview bezeichnet er sie als "the living Nick Drake"[3]. Angeblich schreibt er vor jedem Konzert ihren Namen auf seinen Arm.

Banharts Stück Insect Eyes war im Teaser Trailer des Horrorfilms The Hills have Eyes 2 zu hören. [1]