Nachdem Jansch zunächst eine Zeit lang in Europa umhergereist war, ließ er sich in den frühen 1960ern in London nieder, wo er sich einen Namen in der dortigen Folk-Szene machte. Anne Briggs verhalf ihm schließlich zu einem Plattenvertrag bei Transatlantic Records, und 1965 erschien Janschs Debüt-Album Bert Jansch, das bei Folk-Fans in ganz Großbritannien Aufmerksamkeit erregte. Musikhistorisch interessant: Einen nicht zu unterschätzenden spieltechnischen Einfluss übte Jansch sowohl auf den Folk-Rock-Musiker Donovan als auch auf den Begründer der bahnbrechenden Hard-Rock-Formation Led Zeppelin, Jimmy Page, aus. Noch im gleichen Jahr erschien sein zweites Solo-Album It Don't Bother Me, auf welchem auch John Renbourn mitspielte. Jansch und Renbourn taten sich daraufhin zu einem Duo zusammen und veröffentlichten 1966 Bert and John.

Nachdem Jansch im selben Jahr ein drittes Solo-Album namens Jack Orion aufgenommen hatte, gründete er zusammen mit Renbourn die Folkrock-Band Pentangle. Neben seiner Arbeit bei Pentangle veröffentlichte Jansch weiterhin eine Vielzahl von Solo-Alben, auch noch nach der Trennung der Band 1973. In den 1980ern war Jansch bei einer Reunion von Pentangle dabei, und bis heute kommen regelmäßig Alben von ihm auf den Markt.