Bereits als Teenager trat Glitter in verschiedenen Londoner Clubs auf. 1960 erschien seine erste Single Alone in the Night unter dem Namen Paul Raven. Der Erfolg blieb jedoch aus.

1965 trat Glitter der Mike Leander Show Band bei dessen Frontmann, Mike Leander, später die Texte für sämtliche Hits von Glitter schrieb. Nach der Auflösung der "Show Band" gründete er Boston International (später The Bostons). Unter verschiedenen Namen veröffentlichte Glitter weiter Soloaufnahmen, etwa als Paul Monday, Paul Raven oder Rubber Bucket.

Glitter wandte sich dem Glam Rock zu und unterstützte so ein Fortleben des Rock'n'Roll in den 70ern. Fortan als Gary Glitter nahm er das 15 minütige Stück Rock and Roll auf, welches schließlich in zwei Teilen veröffentlicht wurde, Rock and Roll (Part 1) und Rock and Roll (Part 2). Seine pompösen Auftritte in der Pose des Rockstars, mit bis zum Bauchnabel offen getragenem, mit Pailletten bestickten Hemd und breiten Koteletten wirkten häufig wie eine Persiflage auf Elvis Presley. Glitters Erfolg überstieg sämtliche Erwartungen und machte ihn für Viele zum Inbegriff des Glitter Rock. Es folgten weitere Hits im gleichen Stil, etwa Do You Wanna Touch Me? (Oh Yeah!), I'm The Leader Of The Gang (I Am), I Love You Love Me Love, Always Yours und Oh Yes! You're Beautiful, sowie die beiden Alben Glitter und Touch Me.

Unter dem Namen Paul Raven ist er auch auf der Original-LP von "Jesus Christ Superstar" vertreten.

Glitters Begleitband, die Glitter Band, produzierte ebenfalls eine Reihe von Hits ohne ihren Frontmann, darunter Angel Face, Let's Get Together Again und People Like You, People Like Me. Glitter selbst legte 1976 eine Pause ein, kam aber Ende 1977 mit It Takes All Night Long und dem Album Silver Star zurück in die Charts.

In den 1980ern wirkte Glitter in The Rocky Horror Show in Neuseeland mit. Der selbst geschaffenen Rolle als Pausenclown wurde er - kommerziell nicht mehr besonders erfolgreich - mit verschiedenen Auftritten im Fernsehen gerecht. Selbstironie bewies der in die Jahre gekommene Rockstar auch, als er sich unter dem Slogan "Try It Again!" (dt: Versuch es nochmal!) mit Gurkenmaske für eine Werbekampagne der britischen Bahngesellschaft, für deren Juniorenticket ablichten ließ.

Anfang der 1990er hatte er noch einen bescheidenen Hit mit einer Coverversion von The House of the Rising Sun.

Am 18. November 1997 wurde auf seinem Laptop, welchen er zur Reparatur gab, kinderpornografisches Material gefunden. Er wurde angeklagt und zu vier Monaten Gefängnis verurteilt. Als Konsequenz wurde sein Auftritt im Film Spice World: The Movie herausgeschnitten.

Nach seiner Entlassung zog Glitter 2000 nach Kuba. 2001 veröffentlichte Glitter mit On ein neues Album. Auf der Flucht vor der Presse zog er nach Kambodscha, wo er jedoch 2002 wegen des Verdachts des Kindesmissbrauchs ausgewiesen wurde.

Nach der Vernehmung einer 15-jährigen, welche mit Glitter in einem Zimmer angetroffen wurde, wurde er im November 2005, beim Versuch der Ausreise, wegen des Verdachts des Missbrauchs Minderjähriger in Vietnam festgenommen. Mit dem Mädchen habe er in eheähnlicher Gemeinschaft gelebt und darüber hinaus ein weiteres Kind missbraucht. Im Januar 2006 wurde Glitter angeklagt, Unzucht mit zwei Mädchen im Alter von 10 und 11 Jahren begangen zu haben. Ein vietnamesisches Gericht verurteilte ihn am 3. März 2006 nach zweitägiger, nichtöffentlicher Verhandlung zu drei Jahren Haft und anschließender Abschiebung. Glitter selbst hatte beharrlich seine Unschuld beteuert und das Verfahren als eine Verschwörung bezeichnet. Später wurde die Haftstrafe um drei Monate reduziert.