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Gnarls Barkley ist das gemeinsame Musikprojekt des US-amerikanischen Hip-Hop-Produzenten Danger Mouse und des Sängers und Goodie-Mob-Mitglieds Cee-Lo Green. Es wurde 2005 in Georgia gegründet.

Gleich mit der ersten gemeinsamen Single Crazy landeten die beiden einen internationalen Hit. Sie wurde zunächst von mehreren DJs der BBC zur Platte der Woche erkoren und schließlich als Jingle für die Show von Zane Lowe, dem Flaggschiff im Abendprogramm von BBC Radio 1, eingesetzt. Anfang April 2006, eine Woche vor der Veröffentlichung als Single, stieg der Song auf Platz 1 der britischen Charts ein. Crazy war damit der erste Titel, der es (kurz nach der Änderung der entsprechenden Chartsregel) lediglich auf der Basis von Downloads an die Spitze der britischen Singlecharts schaffen konnte. Am 1. September 2006 erhielten sie den MTV Video Music Award 2006 gleich zwei Mal für ihren Hit Crazy: in den Kategorien Best Direction In A Video und Best Editing In A Video.

Das Debütalbum von Gnarls Barkley, St. Elsewhere, erschien in Deutschland am 26. Mai 2006. Am 29. Mai gaben Danger Mouse und Cee-Lo bekannt, die Maxi-CD von Crazy in England ab sofort aus dem Handel zu nehmen. Zur englischen Zeitung Daily Mirror sagten sie, gefragt nach den Gründen, sie befürchten, dass die Leute des Songs überdrüssig werden könnten. Außerdem wolle man sich auf die 2. Single Smiley Faces konzentrieren, die am 17. Juli erschien. Ihre aktuellste Single heißt Gone Daddy Gone und ist ebenfalls aus dem Debutalbum St. Elsewhere.